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    復(fù)旦大學，重磅Nat. Catal.
    來源： 時間：2024-04-16 10:49:55 瀏覽：1383次

    第一作者：Dongxiao Chen、Lin Chen

    通訊作者：劉智攀教授

    通訊單位：復(fù)旦大學

    DOI: 10.1038/s41929-024-01135-2.



    研究背景



    乙烯環(huán)氧化是動力學控制多相催化反應(yīng)中的教科書式案例，在將石油轉(zhuǎn)化為有價值的化學物質(zhì)中起著核心作用。銀（Ag）是乙烯環(huán)氧化反應(yīng)唯一的催化劑競爭者，可以選擇性地制造氧化乙烯（EO），同時抑制生成二氧化碳。由于表面科學技術(shù)的限制，環(huán)氧化反應(yīng)通常運行在最大的Mbar水平，遠低于工業(yè)條件（490-550 K，2 MPa，氧氣和乙烯壓力均在1 bar左右）。基于機器學習的最優(yōu)表面相自動搜索（ASOP）方法，一種非常典型的全局優(yōu)化方法，可以幫助確定工業(yè)反應(yīng)條件下Ag的表面相。復(fù)旦大學劉智攀教授等人通過理論預(yù)測和催化實驗驗證，確定了一個薄的銀表面氧化相作為乙烯環(huán)氧化的活性相，它在500 K高壓下生長在Ag(100)上。



    文章要點



    1.作者確定了在工業(yè)催化條件下生長在Ag(100)上的一個獨特的表面氧化物相，即O5相，其具有四方錐形的次表面氧和強吸附的乙烯，可以選擇性地將乙烯轉(zhuǎn)化為EO。

    2.本文研究表明，O5階段是唯一選擇性地生產(chǎn)EO的階段，其他表面氧化相主要由乙烯燃燒導致，EO形成勢壘比燃燒路線低0.12 eV。重要的是，O5相對O2的解離活性較低，而O5相的O供應(yīng)需要相間與終止間位點的配合。在理論的指導下，Ag/α·Al2O3催化劑在490 K、1 bar的氧氣和乙烯催化實驗下實現(xiàn)了長期（>200 h）的高EO選擇性（59.4±1.2%）。本工作提供了一種先進的解決方案來揭示工業(yè)條件下復(fù)雜的動態(tài)催化劑演化，有利于原子水平上的催化劑設(shè)計。



    圖文展示



    圖1.不同條件下銀表面結(jié)構(gòu)的演化

    圖2.Ag表面氧化物的電子特性和振動光譜

    圖3.吉布斯自由能分布和整體機理

    圖4.Ag/α·Al2O3的結(jié)構(gòu)表征和催化性能

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    全部 3小時前 四川
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