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    支春義團隊Nature子刊：酸性硝酸鹽制氨新進展！
    來源： 時間：2023-12-20 13:50:32 瀏覽：2757次



     

    第一作者：Rong Zhang

    通訊作者：支春義教授、郭瑛助理教授、彭超副研究員

    通訊單位：香港城市大學、深圳大學、中國科學院深圳先進技術研究院

    DOI:10.1038/s41467-023-43897-6

    【研究背景】

    目前，大多數研究工作集中于堿性/中性介質下氨合成的電化學硝酸鹽還原反應，而酸性條件下電化學還原硝酸鹽制取氨的研究報道較少。基于此，香港城市大學支春義教授等人報道了本質上加氫進化活性較差的二氧化鈦納米片（TiO2 NS）在酸性條件下選擇性和快速將硝酸鹽還原為氨的潛力。基于FePc/TiO2正極的堿性-酸性混合Zn-NO3-電池（AAHZNB）具有高達1.99 V的高開路電壓（OCV）和91.4 mW cm-2的高功率密度，可用于供電和NH3的合成，和高效的環境硫回收。

    【文章要點】

    1、作者報道了酞菁鐵/TiO2（FePc/TiO2）在酸性（pH=1）條件下作為高效NO3-RR催化劑具有穩定性和活性，NH3產率達到了17.4 mg h-1 cm-2，NH3的法拉第效率（FE）為90.6%。FePc/TiO2具有較差的HER活性和較強的NO3-吸附能力，對NH3具有選擇性的NO3-RR。

    2、結合原位傅里葉變換紅外光譜（FTIR）和密度泛函理論（DFT）計算證實，FePc/TiO2上以*NO→*NOH為定速步驟的反應途徑。此外，在N2H4-NO3-燃料電池中，可以用肼（N2H4）代替AAHZNB中的Zn負極，以額外去除N2H4污染物。本工作證明了酸性硝酸鹽還原對氨電合成的潛力，并拓寬了能量轉換領域。

    【圖文展示】

     

    圖1.酸性介質可使TiO2的NO3?RR具有更高的動力學特性

     

    圖2. TiO2和FePc/TiO2的表征和電催化NO3?RR性能

     

    圖3. NO3?RR電解過程中FePc/TiO2的分析

     

    圖4.TiO2和FePc/TiO2上的NO3?RR反應途徑的DFT計算

     

    圖5.高壓Zn-NO3?電池，使硝酸鹽同時轉換為氨和供電



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    12條評論
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    全部 3小時前 四川
    文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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