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Nature子刊丨于一夫&魯啟鵬：低濃度硝酸鹽制氨！

來源：時間：2023-11-27 10:03:06 瀏覽：3269次

第一作者：Yanmei Huang、Caihong He

通訊作者：于一夫教授、魯啟鵬教授

通訊單位：天津大學、北京科技大學

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-43179-1

研究背景

氮肥的過度使用和污水排放導致硝酸鹽離子過量，嚴重擾亂了自然氮循環。可再生能源驅動的電催化硝酸鹽（NO₃^?）還原制氨（NRA）利用水作為氫源和綠色電子作為還原劑，具有廣闊的應用前景。研究人員開發了多種策略，大多數催化劑在高濃度（＞100 mM）硝酸鹽還原中表現出較高的法拉第效率（FE）和氨收率。然而，低濃度硝酸鹽（≤10 mM）的高效電還原還是一個重大挑戰，主要原因是硝酸鹽離子在工作電極附近的遷移受到限制，并且存在競爭性析氫反應（HER）。因此，開發一種突破陰極表面傳質限制、延緩競爭性反應的替代策略，對于實現低濃度硝酸鹽高效電還原制氨具有重要意義，對NRA的實際應用至關重要。基于此，天津大學于一夫教授和北京科技大學魯啟鵬教授等人報道了利用脈沖電位（pulsed potential）的方法來克服這些問題。

文章要點

1、本文中，作者選擇了碳負載的RuIn₃金屬間化合物（RuIn₃/C）作為脈沖電還原低濃度硝酸鹽（≤10 Mm）制氨的模型催化劑。在脈沖條件下，在RuIn₃/C上獲得了較高的氨法拉第效率（FE=97.6%）和產率（2.7 mmol^?1 h^?1 mg_Ru^?1），超過了在恒電位條件下獲得的FE和產率（FE=65.8%，產率為1.0 mmol^?1 h^?1 mg_Ru^?1）。

2、原位拉曼光譜、原位衰減全反射傅立葉變換紅外光譜（ATR-FTIR）、在線差分電化學質譜（DEMS）和有限元分析（FEA）的綜合結果表明，正電位的周期性出現可以顯著提高工作電極附近NO₃^?離子的濃度，優化關鍵中間體*NO的吸附構型;協同促進低濃度硝酸鹽還原為氨。

圖文展示

圖1. RuIn₃/C的表征

圖2. RuIn₃/C的脈沖NRA性能

圖3.活性物種分析和DFT計算

圖4.脈沖NRA過程的動力學分析

圖5.脈沖NRA過程中的反應途徑分析

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