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    三大名校聯(lián)合!夏幼南&邵敏華&谷猛等人最新Angew.!
    來源: 時(shí)間:2023-11-20 11:25:34 瀏覽:2141次


    第一作者:Yu Zhang

    通訊作者:夏幼南教授、邵敏華教授、谷猛教授

    通訊單位:美國佐治亞理工學(xué)院、香港科技大學(xué)、南方科技大學(xué)

    DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202314634



    研究背景




    通過將納米晶體限制在特定的極小尺寸中,可以最大化貴金屬多相催化劑活性位點(diǎn)的數(shù)量。然而,由于大的表面體積比和豐富的不飽和原子,這些納米結(jié)構(gòu)具有高的表面能,導(dǎo)致它們對(duì)加熱、電子束輻照和電化學(xué)電位等環(huán)境擾動(dòng)高度敏感,穩(wěn)定性差、催化性能不穩(wěn)定。其中,表面配體在膠體納米晶體的形狀控制生長和穩(wěn)定中起著重要的作用,它們的快速去除會(huì)導(dǎo)致納米晶體的結(jié)構(gòu)變形或聚集。基于此,美國佐治亞理工學(xué)院夏幼南教授、香港科技大學(xué)邵敏華教授和南方科技大學(xué)谷猛教授等人報(bào)道了基于聚乙烯吡咯烷酮(PVP)的表面配體可以通過簡單的分散和室溫下在乙醇中老化從Pd納米片(Pd NSs,厚度為0.93±0.17 nm)上緩慢去除。



    文章要點(diǎn)




    1、對(duì)比新制樣品,老化后的Pd NSs在電子束下的穩(wěn)定性極大增強(qiáng)。具體而言,當(dāng)暴露于高倍透射電子顯微鏡(TEM,>150 K放大,200 kV加速電壓)的電子束下時(shí),由于原子的重新定位,新制的Pd NSs立即演變成多孔納米片,結(jié)晶度降低。在乙醇中老化60天后,Pd NSs即使在掃描TEM(STEM,>300 K,300 kV)的聚焦電子束下也能保持良好的納米片形貌。

    2、表征結(jié)果表明,老化后的Pd NSs表面缺陷豐富,與新制的Pd NSs表面近乎完美的缺陷不同。對(duì)比已報(bào)道的苛刻處理,膠體懸浮液中PVP的緩慢去除允許新暴露的Pd原子重組,從而在不影響形貌的情況下降低表面能。在乙醇氧化反應(yīng)(EOR)的電催化測試中,得益于增強(qiáng)的穩(wěn)定性,老化后的Pd NSs表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。本工作提供了一種簡單有效的方法,通過緩慢去除表面配體來保持膠體納米晶體的完整性。



    圖文展示




     

    圖1. Pd NSs在電子束照射下的表面結(jié)構(gòu)和穩(wěn)定性的示意圖

     

    圖2.新制備Pd NSs的表征

     

    圖3.老化后Pd NSs的表征

     

    圖4.新制和老化后Pd NSs的表征

     

    圖5.電催化EOR性能

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