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    最新Angew.丨北大侯仰龍教授等人新成果
    來源： 時間：2023-11-16 09:55:55 瀏覽：1806次

    第一作者：Jing Zhang

    通訊作者：侯仰龍教授、Jing Wang、Yufeng Zhao

    通訊單位：北京大學、燕山大學、上海大學

    DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202314303


    研究背景



    具有金屬-氮-碳（M-N-C）構型的過渡金屬單原子電催化劑（SACs）在析氧反應（OER）中表現出巨大的潛力，在OER中，必須允許自旋依賴的電子沿著反應物（OH-/H2O，單重態）和生成物（O2，三重態）轉移。因此，調制M-N-C中的自旋構型來增強自旋敏感OER能量學是必要的，但還是一個重大的挑戰。基于此，北京大學侯仰龍教授等人報道了通過在Fe-N-C結構中引入主族元素（Mg），引起了局域場畸變導致的中低自旋躍遷，并解析了OER活性增強的來源。


    文章要點



    1、研究發現，Mg的參與具有雙重影響：1）離子半徑的不匹配（rMg2+=7.2 ?，rFe2+=6.1 ?）導致局部晶體場畸變，使Fe dz2的能級升高，激發了IS到LS躍遷。由于LS態形成的鍵序較小，減輕了ΔG*O的作用；2）Mg位點對*OH和*OOH中間體表現出與Fe相似的鍵相互作用，導致它們具有雙位點吸附構型，有助于保持ΔG*OOH和ΔG*OH的親和力。

    2、測試發現，所制備的Mg/Fe-N-C催化劑表現出優異的OER性能，在電流密度為10 mA cm-2下過電位為224 mV，Tafel斜率為51.74 mV dec-1，優于原子分散催化劑。此外，以Mg/Fe-N-C為陽極催化劑的組裝雙電極系統在10 mA cm-2下的電解電壓僅為1.542 V，具有優異的OER活性，超過了商業基準催化劑，并優于目前最先進的過渡金屬SACs。


    圖文展示



     圖1. Mg/Fe-N-C的合成工藝及形貌表征

     

    圖2.結構表征

     

    圖3.電催化OER性能

     圖4. Pt/C‖Mg/F-N-C的催化性能

     

    圖5. DFT計算

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    12條評論
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    全部 3小時前 四川
    文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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