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最新！復(fù)旦、南洋理工聯(lián)合Chem！

來源：時(shí)間：2023-10-10 13:36:27 瀏覽：1342次

第一作者：Siwen Zhao

通訊作者：張黎明教授、李述周教授

通訊單位：復(fù)旦大學(xué)、南洋理工大學(xué)

DOI: 10.1016/j.chempr.2023.08.001

研究背景

一氧化氮（NO）電化學(xué)還原成氨（NH₃）是一種較好的固氮方式，但目前對(duì)該固氮機(jī)制了解甚少，且對(duì)NH₃的選擇性較差，這些都嚴(yán)重阻礙該方法進(jìn)行實(shí)際應(yīng)用。基于此，復(fù)旦大學(xué)張黎明教授和南洋理工大學(xué)李述周教授等人報(bào)道了一種鎳（Ni）催化劑，不僅呈現(xiàn)獨(dú)特的NH₃選擇性，且催化時(shí)間可長(zhǎng)達(dá)50 h。該工作為設(shè)計(jì)NO電化學(xué)還原的催化劑構(gòu)筑提供了指導(dǎo)。

文章要點(diǎn)

1、作者在大量過渡金屬催化劑上進(jìn)行NO電化學(xué)還原反應(yīng)，觀察到氮吸附自由能與NH₃的產(chǎn)量呈火山型相關(guān)性，其中Ni對(duì)NH₃的選擇性高達(dá)94%，產(chǎn)率可達(dá)9.48 μmol cm^-² h^-1。

2、作者設(shè)計(jì)并制備了5種不同表面取向的大面積單晶Ni薄片，并觀察到高晶面指數(shù)的Ni薄片對(duì)NH₃的選擇性更高；其中Ni(210)可實(shí)現(xiàn)對(duì)NH₃產(chǎn)生100%的選擇，產(chǎn)率達(dá)12.02 μmol cm^-² h^-1。

3、通過密度泛函理論（DFT）計(jì)算證實(shí)，高晶面指數(shù)的Ni催化劑有助于減少加氫步驟中關(guān)鍵中間體的空心到橋轉(zhuǎn)換所需的能量，從而具有更高的NH₃生產(chǎn)能力。電化學(xué)測(cè)試表明，制備的Ni納米粒子對(duì)NH₃的選擇性超過85%，NH₃的生產(chǎn)速率為544 μmol cm^-² h^-1，運(yùn)行時(shí)間可長(zhǎng)達(dá)50 h。

圖文展示

圖1. NO電化學(xué)還原生成NH₃的示意圖

圖2.不同過渡金屬上NO顯著轉(zhuǎn)化為NH₃

圖3. Ni單晶上的電化學(xué)NO還原反應(yīng)

圖4.在Ni上NO轉(zhuǎn)化NH₃的機(jī)理

圖5.Ni納米顆粒上的電化學(xué)NO還原反應(yīng)

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