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    北大徐冰君團隊Nat. Catal.：打破傳統(tǒng)！揭示Cu電催化CO2RR中多個位點
    來源： 時間：2023-09-11 14:37:47 瀏覽：2391次

    第一作者：高文強、許義飛

    通訊作者：徐冰君教授

    通訊單位：北京大學

    DOI: 10.1038/s41929-023-01002-6


    01

    研究背景

    目前，銅（Cu）基材料是唯一能夠選擇性地將CO2還原為高附加值的多碳（C2+）產(chǎn)物的催化劑。傳統(tǒng)認為Cu表面的CO2電化學還原反應是兩個串聯(lián)反應，即CO2還原成CO和CO還原生產(chǎn)C2+產(chǎn)物，但上述反應是否在Cu表面同一位點進行還不清楚。基于此，北京大學徐冰君教授團隊發(fā)現(xiàn)CO2的存在促進了CO電化學還原反應，并且至少存在兩種不同類型的Cu位點，其中一種銅位點（CuCO2）在CO2還原為CO的過程中更活躍，另一種銅位點（CuCO）是有利于CO進一步還原為C2+產(chǎn)物。其中，CO吸附在CuCO上形成C2+產(chǎn)物的活性至少是CuCO2上的6倍。


    02

    文章要點

    1、通過共電解、光譜和同位素標記的結合證實，CO2對Cu的CO電化學還原反應具有促進作用。以13CO/12CO2混合物為原料進行反應性研究，確定產(chǎn)物的碳源，并通過原位表面增強紅外吸收電鏡（SEIRAS）探測吸附12CO和13CO的相對表面覆蓋率。通過比較吸附CO和產(chǎn)物的同位素分布，發(fā)現(xiàn)至少有兩種類型的Cu位點。

    2、作者提出雙位點模型，即CuCO2和CuCO，其中CuCO2利于CO2還原為CO，但不利于CO進一步轉化生成C2+產(chǎn)物，而CuCO有利于CO進一步還原為C2+產(chǎn)物。

    3、Cu(111)和Cu(100)表面的共電解實驗表明，CuCO2和CuCO可能分別對應于Cu(111)的類Cu位點和缺陷位點。


    03

    圖文展示

     

    圖1. CO/CO2共電解及原位光譜表征

     

    圖2. 13CO/12CO2(4:1)在Den-Cu上的共電解

     

    圖3. 13CO/12CO2共電解過程中乙烯同位素的分布

     

    圖4. 13CO/12CO2共電解過程中C2產(chǎn)物的拓撲分布

     

    圖5. 雙位點模型及其預測

     

    圖6. 單晶Cu表面乙烯同位素物的分布

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    全部 3小時前 四川
    文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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