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Nat. Commun.：新技術(shù)&新理解！DS-PERS揭示Li金屬表面SEI演化

來(lái)源：時(shí)間：2023-07-06 10:26:29 瀏覽：1623次

第一作者：Yu Gu和En-Ming You

通訊作者：毛秉偉教授和田中群院士、崔屹教授

通訊單位：廈門(mén)大學(xué)、斯坦福大學(xué)

DOI: 10.1038/s41467-023-39192-z

研究背景

鋰（Li）金屬具有高的容量和極低的氧化還原電位等優(yōu)點(diǎn)，是可再充電鋰電池的理想負(fù)極。然而，電化學(xué)沉積/溶解的Li通常呈現(xiàn)枝晶形態(tài)，導(dǎo)致Li金屬負(fù)極庫(kù)侖效率低、循環(huán)穩(wěn)定性差等問(wèn)題。固體電解質(zhì)界面（SEI）對(duì)穩(wěn)定Li金屬負(fù)極至關(guān)重要，但對(duì)SEI形成和演化機(jī)制的理解十分有限。基于此，廈門(mén)大學(xué)毛秉偉教授和田中群院士、斯坦福大學(xué)崔屹教授等人報(bào)道了一種深度靈敏的表面等離激元增強(qiáng)拉曼光譜（DS-PERS）技術(shù)，用于Li負(fù)極表面SEI的原位-無(wú)損表征。該工作從分子層面研究和理解Li負(fù)極表面SEI的形成和演化機(jī)制。

文章要點(diǎn)

1、基于殼-隔離納米顆粒增強(qiáng)拉曼光譜（SHINERS）技術(shù)，將超薄SiO₂殼包覆的Au納米顆粒散布到Cu基體表面增強(qiáng)拉曼信號(hào)，開(kāi)發(fā)了深度靈敏的表面等離激元增強(qiáng)拉曼光譜（DS-PERS）無(wú)損檢測(cè)技術(shù)。

2、利用DS-PERS技術(shù)研究了鋰負(fù)極SEI在不同狀態(tài)下的納米結(jié)構(gòu)和化學(xué)成分的變化，并從分子層面揭示了SEI與Li⁺去溶劑化和Li沉積之間的相互影響。

3、此外，作者設(shè)計(jì)了一種恒電位-恒電流極化策略，用于獲得增強(qiáng)的類(lèi)聚合物結(jié)構(gòu)Li-SEI界面，顯著提高無(wú)負(fù)極鋰金屬電池（LMBs）的電化學(xué)性能。同時(shí)，作者還拓展了表面等離激元增強(qiáng)拉曼光譜（PERS）對(duì)復(fù)雜表面/界面的研究能力，為實(shí)時(shí)研究和理解SEI的形成和演化機(jī)制開(kāi)辟了新的視角。

圖文展示

圖1. DS-PERS的工作原理圖

圖2. 醚類(lèi)電解質(zhì)中SEI的DS-PERS原位光譜

圖3. 雙-鹽電解質(zhì)中SEI的形成和演化

圖4. SEI形成-演化的傳統(tǒng)和新的認(rèn)識(shí)

圖5.鋰離子在不同SEI/電解質(zhì)界面上的去溶劑化行為

圖6. 不同SEI修飾的無(wú)Li負(fù)極的電化學(xué)性能

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