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真不錯！2021年JACS封面文章賞析~

來源：測試GO 時間：2021-08-03 14:21:06 瀏覽：11382次

期刊簡介

JACS（Journal of the American Chemical Society）（ISSN: 1520-5126，2021年最新影響因子為15.419）是由美國化學(xué)會創(chuàng)辦的一個化學(xué)類頂級期刊，創(chuàng)辦于1879年，到如今已經(jīng)有一百多年的歷史。JACS是周刊，致力于發(fā)表基礎(chǔ)研究論文，每年出版約19000頁的文章和通訊，其發(fā)表的文章幾乎涵蓋了化學(xué)領(lǐng)域最重要的所有突破。可以說發(fā)JACS是每個化學(xué)人的一個夢想，它是當(dāng)之無愧的化學(xué)類雜志的龍頭。

為此，筆者特意選取了JACS期刊2021年最新幾期的封面文章進(jìn)行介紹，希望與讀者分享化學(xué)領(lǐng)域內(nèi)最新動態(tài)。

封面文章賞析

1、共價有機(jī)框架膜用于藍(lán)色能量的收集

許多自然現(xiàn)象的發(fā)生都涉及埃米級的功能孔，比如細(xì)胞膜上的生物孔，對于生物能量的產(chǎn)生和儲存具有關(guān)鍵的作用，這些孔的共同結(jié)構(gòu)特征是內(nèi)壁含有帶電基團(tuán)。為了更好的理解和模擬生物自身復(fù)雜的特性，人們希望構(gòu)建具有類似尺寸及功能的人工埃米級孔道。然而，現(xiàn)有的技術(shù)對于設(shè)計并制備可控的埃米級孔道十分困難。

共價有機(jī)框架(COFs)具有固有的疏水有序孔道，為模擬生物孔道的功能提供了可能性。然而，盡管在孔隙結(jié)構(gòu)設(shè)計和制備方法方面具有不錯的前景，但直接制備具有埃米孔徑的COFs仍然是充滿了挑戰(zhàn)。因此，如何功能化COFs，簡易合成具有埃米級孔徑的COFs材料來模擬生物通道的特殊功能，成為了該領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。

有鑒于此，浙江大學(xué)的Zhang等^[1]提出了一種簡單且直接的策略來構(gòu)建埃米級的離子通道，通過在COFs界面聚合過程中封裝帶電的染料分子，從而創(chuàng)建出了基于COFs的埃米級離子通道。所制備的COFs膜表現(xiàn)出優(yōu)異的滲透選擇性和極低的膜阻力，具有捕獲鹽度梯度（藍(lán)色）能量的潛力。通過對海水和河水混合的模擬測試表明，該實(shí)驗(yàn)設(shè)計方法為構(gòu)建新型多功能仿生系統(tǒng)提供了較大的參考價值。

圖1 共價有機(jī)框架膜的制備示意圖

2、層狀氧化碘鈣鈦礦用于光催化水分解

碘是實(shí)現(xiàn)材料各種功能的關(guān)鍵元素之一，如高離子電導(dǎo)率和高效光電轉(zhuǎn)換，這些性質(zhì)通常是由一價碘離子的軟特性引起的。低電負(fù)性導(dǎo)致碘基半導(dǎo)體的帶隙比氯離子和溴化物半導(dǎo)體的帶隙窄得多，如金屬鹵化物鈣鈦礦(MHPs)，包括CH₃NH₃PbI₃ (MAPbI₃)、HC(NH₂)2PbI₃(FAPbI₃)、和CsPbI₃等，這些材料很有希望成為下一代太陽能電池的光吸收劑。

在這些材料中，Pb-I子晶格的高極化率有助于保護(hù)載流子免受帶電缺陷和光學(xué)聲子的散射，從而提高載流子的壽命。此外，小的彈性模量和低的熱導(dǎo)率誘導(dǎo)了強(qiáng)的聲子瓶頸效應(yīng)，使得這種長壽命的熱載流子可用于光伏能量轉(zhuǎn)換。即便如此，碘基半導(dǎo)體也很少用于光催化水分解。

有鑒于此，京都大學(xué)的Abe等人^[2]證明了層狀氧化碘鈣鈦礦（Ba₂Bi₃Nb₂O₁₁I）具有異常高能的O 2p能級，超過了I 5p能級，從而避免了光不穩(wěn)定性，實(shí)現(xiàn)了有效的水氧化。分析認(rèn)為，Ba₂Bi₃Nb₂O₁₁I中，碘化物的高極化率影響了載流子動力學(xué)，使其載流子壽命比氯基和溴基的對應(yīng)化合物物更長。作者利用Ba₂Bi₃Nb₂O₁₁I作為析氧光催化劑，首次在碘基體系中實(shí)現(xiàn)了可見光驅(qū)動的Z型水分解。此外，碘化物高極化率引入，為設(shè)計本質(zhì)上具有高穩(wěn)定性的窄帶隙光催化劑提供了新的途徑。

圖2 鹵氧化物的晶體結(jié)構(gòu)

3、磁性創(chuàng)造：客體分子插入到順磁性電荷柔性層狀金屬有機(jī)骨架

了解化學(xué)特性(如類型、氧化還原活性和分子濃度)和物理特性(如電子、磁性、介電和傳感襯底的彈性特性)之間的關(guān)系，是制造下一代分子材料和器件的關(guān)鍵因素。從這個角度看，多孔分子材料：金屬有機(jī)框架（MOFs）和多孔配位聚合物（PCPs）最近在氣體儲存分離和化學(xué)傳感器等應(yīng)用方面潛力巨大。然而，基于客體分子的磁相類型的變化，根據(jù)客體分子的類型從副磁體(非磁體)中選擇鐵磁體或反鐵磁體磁相的研究卻鮮有報道。

有鑒于此，東北大學(xué)的Miyasaka等人^[3]設(shè)計并制備了一種順磁性電荷柔性層狀MOF，在380℃下，該MOF材料經(jīng)歷了熱驅(qū)動的晶格內(nèi)電子轉(zhuǎn)移，且根據(jù)所用晶格溶劑的類型，允許磁性相轉(zhuǎn)變?yōu)閬嗚F磁性相或反鐵磁性相。這種系統(tǒng)中電荷的微調(diào)設(shè)計策略為今后創(chuàng)造基于MOFs/PCPs的磁性和電子功能材料提供了潛在的可能性。

圖3 所制備化合物的結(jié)果

4、熒光素的合成、光譜表征及應(yīng)用

自1871年首次合成熒光素以來，這種多用途分子一直是生物、醫(yī)學(xué)和化學(xué)生物學(xué)中應(yīng)用最廣泛的熒光團(tuán)之一。其中，熒光素探針和熒光素傳感器是化學(xué)生物領(lǐng)域的一個重要組成部分，近年來備受關(guān)注。這種探針的設(shè)計往往利用酚氧取代、螺旋環(huán)化控制或光誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移(PeT)速率的變化來調(diào)節(jié)熒光能力。例如，將鈣螯合劑（BAPTA）添加到熒光素中是一種常用的策略，利用PeT調(diào)節(jié)熒光，使探測神經(jīng)元和腦組織中細(xì)胞內(nèi)鈣動態(tài)具有高靈敏度和高分辨率。

基于此，加州大學(xué)的Miller等人^[4]設(shè)計了一種新型的3-磷基熒光素，并報道了3-磷基熒光素的合成、光譜表征及應(yīng)用。與母體3-羧基熒光素相比，3-磷基熒光素的吸收和發(fā)射相對不變，且具有更強(qiáng)的水溶性，即使在低pH值和低介質(zhì)中，3-羧基熒光素也能保持開放、可見的吸光狀態(tài)，而3-羧基熒光素則傾向于內(nèi)酯化。此外，3-磷基熒光素的雙乙酰氧基甲基酯容易進(jìn)入活細(xì)胞，表現(xiàn)出良好的積累（> 6×）和保留（> 11×），使細(xì)胞亮度比3-羧基熒光素提高近70倍。該工作使合成具有磷電壓敏感性的熒光團(tuán)成為可能，進(jìn)一步推動了3-磷基熒光素在細(xì)胞內(nèi)成像和膜電位傳感中的應(yīng)用。

圖4 磷熒光素的特性

總結(jié)與展望

可以看到，能夠登上JACS期刊的封面，必然是極其優(yōu)秀的論文，且其封面繪圖同樣十分“出彩”，這說明了科研繪圖與學(xué)術(shù)研究在一定程度上是相輔相成的，相信這也能給廣大的科研工作者們帶來一絲啟發(fā)。當(dāng)然，作為化學(xué)領(lǐng)域的頂刊，JACS封面論文幾乎可以說代表了化學(xué)領(lǐng)域近期最重要的科研突破，值得關(guān)注！

參考文獻(xiàn)

[1] Sifan Chen, Changjia Zhu, Weipeng Xian, et al. Imparting Ion Selectivity to Covalent Organic Framework Membranes Using de Novo Assembly for Blue Energy Harvesting. Journal of the American Chemical Society 2021 143 (25), 9415-9422. DOI: 10.1021/jacs.1c02090.

[2] Kanta Ogawa, Hajime Suzuki, Chengchao Zhong, et al. Layered Perovskite Oxyiodide with Narrow Band Gap and Long Lifetime Carriers for Water Splitting Photocatalysis. Journal of the American Chemical Society 2021 143 (22), 8446-8453. DOI: 10.1021/jacs.1c02763.

[3] Jun Zhang, Wataru Kosaka, Hiroyasu Sato, et al. Magnet Creation by Guest Insertion into a Paramagnetic Charge-Flexible Layered Metal–Organic Framework. Journal of the American Chemical Society 2021 143 (18), 7021-7031. DOI: 10.1021/jacs.1c01537.

[4] Joshua L. Turnbull, Brittany R. Benlian, Ryan P. Golden, et al. Phosphonofluoresceins: Synthesis, Spectroscopy, and Applications. Journal of the American Chemical Society 2021 143 (16), 6194-6201. DOI: 10.1021/jacs.1c01139.